近日，山东大学化学与化工学院国家胶体材料工程技术研究中心王旭教授课题组在超分子水性聚氨酯组合工程研究方面取得重要进展。针对系列行业痛点，该团队创新性提出了一套面向高分子材料的“组合工程”系统新思路。相关成果以“Combinatorial Engineering of Supramolecular Waterborne Polyurethanes for Tough and Functionally Integrated Elastomer Systems”为题，发表于国际高分子领域期刊Macromolecules。文章通讯作者为王旭教授和助理研究员孙楠，第一作者为学院博士研究生张兴雪，山东大学为唯一通讯作者单位。
图1. 传统组合化学与本工作提出的组合工程框架的示意图比较
该研究系统整合了高通量材料库合成、多维性能图谱绘制、定量构效关系建模以及模块化系统组装四大核心环节，成功构建了可精准预判材料韧性的分子尺度理论预测模型，大幅降低了传统试错合成的实验成本。在此基础上，团队进一步区分了“本征组装”与“外源组装”两类一体化策略，分别实现了弹性体基体本身的功能协同优化，以及通过外源功能填料进行复合改性，最终同步开发出兼具高韧性和多功能集成特性的弹性体体系。
图2.含有 BHO 链段的预聚物的化学结构。用于 SWPU 文库合成的次级超分子链扩增剂的化学结构
为突破传统组合化学（侧重库合成与单参数筛选）的局限，团队提出组合工程策略，通过系统集成四个阶段——①系统合成建库、②多维性能表征、③构效关系分析、④模块化系统组装（包括内在集成与外在集成）——将材料性能转化为实际应用功能，使其更适配聚合物材料体系。
图3. 16种SWPU弹性体的结构与性能关系
该工作合成了包含16个成员的SWPU库，并以水性聚氨酯为平台，利用其化学可调性和环保性，通过预聚物合成（IPDI硬段、PTMEG2000软段、DMPA亲水组分、BHO主扩链剂）及水相后扩链（引入二胺/二酰肼CE-1~CE-15为辅扩链剂）制备了系列SWPU-n（n=1~15），其中SWPU-0为仅用BHO的对照样品，并进行了系统表征。
图4. 系统性地展示了最优样SWPU-5弹性体的微观形变机制、动态氢键、自修复、可回收、工业化放大展开完整表征
图5. 大图展示基于模量、溶剂响应差异的本征一体化组装，制备可拉伸电子基底与溶剂驱动软体抓取器
图6. 两种外源复合改性路线，分别制备高电磁屏蔽、超强抗菌多功能弹性复合材料
综上，该工作建立了一种组合工程范式，将组合化学从材料筛选提升至系统级聚合物设计。通过集成超分子结构编程、基于库的性能表征、构效关系分析和分级组装，形成统一策略，构建了性能可设计且可预测的多功能聚合物系统。尽管最优弹性体最初经组合筛选（含试错）获 得，但由系统构效分析得出的理性超分子设计原则（如错配相互作用和质量归一化结合能）为未来设计提供了依据。此外，组合工程通过内在（不同聚合物协同耦合）和外在（引入功能组分）两种集成路径实现功能多样化，在保持力学完整性的同时赋予电磁屏蔽和抗菌性能。
王旭课题组立足服务国家绿色低碳高质量发展战略，聚焦可持续超分子聚合物的可控合成及构效关系研究，并取得重要进展，相关研究论文发表在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、CCSChem.、ACS Cent. Sci.等期刊，部分技术成果已转化与应用。
上述研究工作得到了国家自然科学基金和山东省自然科学杰出青年基金的资助。
